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清华大学朱永法课题组--石墨烯层封装α-MnO2纳米纤维调整表面电子结构用于有效分解臭氧
作者:  文章来源:   发布时间:2021年07月09日 14:48  阅读次数:

开发用于臭氧分解的锰基材料时,遇到的主要挑战有稳定性差和水失活效应等。为了解决这些问题,这里开发了一种分级结构,即石墨烯封装的α-二氧化锰纳米纤维。优化后的催化剂在相对湿度为20%的条件下,臭氧转化效率稳定在80%以上,100小时内稳定性良好。即使相对湿度增加到50%,臭氧转化率也达到70%,远远超过纯α-二氧化锰纳米纤维的性能。这里,表面的石墨碳通过从内部不饱和锰原子中捕获电子而被活化。优异的稳定性源于适度的局部功函数,它优化了臭氧分子吸附和中间氧物种解吸时的反应势垒。疏水的石墨烯壳阻碍了水蒸气的化学吸附,从而增强了其耐水性。该工作为催化剂设计提供了重要的见解,并将促进锰基催化剂在臭氧分解中的实际应用。

Figure 1. 三维分级MnO2@GR的合成路线和模型示意图。该三位分级结构是通过硫酸锰的络合、高锰酸钾的氧化、MnO2在水热条件下的晶体生长和1D核壳纳米纤维的自组装过程合成的。

Figure 2. 三维分级的MnO2@GR的形貌。.包括SEM图,TEM图,MnO2@GR纳米纤维示意图,HAADF-STEM图和相应的EDX线性扫描,以及元素分布。

Figure 3.三维分级的MnO2@GR的结构分析。包括XRD图, Raman谱和XPS光谱,以及在0.1M Bu4NPF6电解质中的CV曲线。

Figure 4.三维分级的MnO2@GR的高效臭氧转化。a.不同样品的臭氧转化率比较。b .α- MnO2和7.50% MnO2@GR在50%相对湿度下的臭氧转化及其再生性能。c.在交替相对湿度下,7.50% MnO2@GR的臭氧转化。在50%相对湿度下负载催化剂的臭氧转化。插图:不锈钢网上涂有7.50% MnO2的照片。实验条件:0.1 g催化剂。

该研究工作由清华大学朱永法课题组于2021年发表在NATURE COMMUNICATIONS期刊上。原文:Encapsulate α-MnO2nanofiber within graphene layer to tune surface electronic structure for efficient ozone decomposition。

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