锂枝晶镀层的存在会导致低的倍率性能和安全性问题，严重限制了石墨基负极在锂存储中的进一步应用。在这里，本文报道了一种由高度有序的石墨烯阵列以实现的高性能、无枝晶负极。这种合理设计的负极由周期性排列的石墨烯薄片和层间堆积的碳纳米点组成。在6 C的高电流密度下，这种合成负极的比容量为64.5 mAh g⁻¹，比商业石墨负极高出4.5倍。更重要的是，即使在过度锂化之后，所得的负极也表现出无锂枝晶行为，表明其快速的锂离子传输动力学和高结构稳定性。当前的工作为电极材料提供了一种简单有效的策略，可用于快速充电和安全的LIBs，以用于实际应用。

 

Fig. 1. CG与AGA-C比较的结构示意图。(a, b)在CG电极和AGA-C电极上过度镀锂示意图。(c, d)在1 mA cm^-2电流密度下，在(c)CG电极和(d)AGA-C电极中锂离子浓度的模拟结果。在这里，(c和d)表示锂离子浓度，白线表示石墨烯薄片，黑线表示离子通量流线。

  

Fig. 2. CG、PG、AGA-C的相结构分析。(a)样品的XRD谱图。(002)峰的半峰宽(FWHM)被标记出来，刻度条显示峰的强度。(b)样品的拉曼光谱，标记d波段与g波段的强度比。

 

Fig. 3. AGA-C电极的形貌表征。(a, b)制备的AGA-C电极的俯视SEM图像。(a)的插图为电极片对应的数码照片。(c) AGA-C的截面视图SEM图像。(d) AGA-C电极以1C的倍率充放电500次后的SEM俯视SEM图像。(e) AGA的HRTEM图像。(f) AGA的SAED模式图。(g) AGA-C的TEM图像，插图图是沉积的碳纳米点的尺寸分布。(h)碳纳米点的HRTEM图像。

  

Fig. 4. (a-d)模拟了1、2、4、6 mA cm^-2不同电流密度下(a-c) AGA-C和(d) CG电极中的锂离子浓度。对不同排列角度的AGA-C电极进行了研究，分别为(a) 90°、(b) 45°和(c) 10°。

  

Fig. 5. 不同条件下Li||CG电池和Li||AGA-C电池的过锂化测量结果，插图为对应电极的数码照片。（a-j）不同电流密度(1~5 mA cm^-2)和不同容量(1~5 mA cm^-2)下过锂化实验CG（a,c,e,g,i）和AGA-C电极（b,d,f,h,j）的SEM图像。

 

  Fig. 6. AGA-C与CG的电化学性能对比。(a) Li||AGA-C和Li||CG半电池1个周期前后的电化学阻抗Nyquist图。插图显示了等效电路。(b) 0.1C的倍率时，AGA-C的GCD曲线。(c) CG和AGA-C的倍率性能测试图。(d)将AGA-C电极的面积容量和电流密度与已发表的结果进行比较。(e) CG和AGA-C在不同质量载荷下倍率为1C时的长循环性能。

 

相关研究成果于2021年由上海科技大学刘巍课题组，发表在Energy Storage Materials(https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.02.014)上。原文：Aligned graphene array anodes with dendrite-free behavior for high-performance Li-ion batteries。