目前，由于扩散长度较长、载流子迁移率较高和光吸收系数较高等优点，钙钛矿材料广泛应用于太阳能电池、LED、光探测器和场效应晶体管等半导体器件。此外，由于优异的光电特性、机械灵活性和较轻的重量等优点，钙钛矿太阳能电池在空间应用方面也表现出巨大的潜力，例如空间站、航天器和卫星等。然而铅元素的毒性和有机基团的不稳定性限制了钙钛矿光伏电池的进一步发展。因此，寻找适合用作光伏电池的新型无铅全无机钙钛矿材料是目前急需解决的问题。西安电子科技大学郝跃院士和常晶晶教授团队采用第一性原理计算、漂移扩散模型和蒙特卡洛理论相结合的方法针对基于非铅Cs₂TiI₆及Cs₂CrI₆的太阳能电池和α粒子探测器件进行了从原子层面到器件层面，从日常环境到空间环境的理论预测。超高的载流子迁移率和光吸收系数使得非铅钙钛矿太阳能电池和α粒子探测器件具有优异的器件性能和抗辐照特性。因此，本文从理论的角度证明了非铅钙钛矿材料在光伏电池及核辐射探测领域具有广阔的应用前景，为设计新型无铅全无机钙钛矿太阳能电池及α粒子探测器件提供了一种新思路。

图1. Cs₂TiI₆的材料特性

为了评估Cs₂TiI₆材料是否适合用于太阳能电池和α粒子探测器件，作者采用第一性原理计算得到Cs₂TiI₆的材料性质，并将新型Cs₂TiI₆材料和传统CH₃NH₃PbI₃材料的载流子迁移率、激子结合能和光吸收系数进行对比，如图1所示。相比CH₃NH₃PbI₃，由于Cs₂TiI₆具有更大的弹性常数和更小的形变势，使得Cs₂TiI₆的电子和空穴迁移率（μ_n=2.2×10³cm²/Vs,μ_p=7.3×10³cm²/Vs）远大于CH₃NH₃PbI₃的电子和空穴迁移率（μ_n=24.8cm²/Vs,μ_p=164cm²/Vs）。此外，Cs₂TiI₆与CH₃NH₃PbI₃的激子结合能接近，表明这两种材料具有相近的电子空穴对的分离能力。为了进一步揭示Cs₂TiI₆的光电性质，图1（c）展示了Cs₂TiI₆、CH₃NH₃PbI₃及Si的光吸收系数，Cs₂TiI₆的光吸收系数超过了10⁵cm^-1，而且基本在整个波长范围内都高于CH₃NH₃PbI₃及Si的光吸收系数。因此，更高的载流子迁移率及更优异的光吸收特性表明Cs₂TiI₆材料在光伏电池及核辐射探测领域具有广阔的应用前景。

图2. Cs₂TiI₆太阳能电池和α粒子探测器件的器件性能及抗辐照特性

作者进一步将漂移扩散模型和蒙特卡洛理论相结合从器件层面探索Cs₂TiI₆太阳能电池和α粒子探测器件的器件性能及抗辐照特性。研究结果表明，Cs₂TiI₆单结及叠层太阳能电池的PCE分别为22.70%和26.87%，优于相同器件结构下的传统CH₃NH₃PbI₃单结太阳能电池（21.2%），Cs₂TiI₆α粒子探测器件的CCE和μτ_h分别可以达到99.2%和1×10^-3cm²V^-1，高于CsPbBr₃α粒子探测器件的μτ_h（9.5×10^-4cm²V^-1）。此外，Cs₂TiI₆单结太阳能电池和α粒子探测器件分别可以耐受高达10¹³p.cm^-2和10¹⁵p.cm^-2的质子辐照。

相关研究成果以Research Article形式，发表于高水平期刊《Materials Today Physics》（中科院一区，IF:9.3）及国产高水平期刊《Nano Research》（中科院一区，IF:8.9）上。该成果由西安电子科技大学郝跃院士团队常晶晶教授和苏杰博士作为论文通讯作者并发表，论文第一作者为博士生赵鹏。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、陕西省重点研发计划等科研项目的资助。

论文链接：

https://link.springer.com/article/10.1007/s12274-021-3801-5

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542529321001073?via%3Dihub